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纽约州阿普顿——科学家的国际合作朝着实现近乎“绿色”的零净碳技术迈出了重要一步,该技术将有效地将二氧化碳(一种主要的温室气体)和氢气转化为乙醇,该技术可用作一种燃料,还有许多其他化学应用。该研究报告了成功导航这一具有挑战性的反应的“路线图”,并使用理论建模和实验表征提供了完整反应序列的图片。
在美国能源部 (DOE) 布鲁克海文国家实验室的领导下,该小组确定将氧化铯、铜和氧化锌结合在一起形成紧密接触的配置,可催化将二氧化碳 (CO2) 转化为乙醇 (C2H6O)。他们还发现了为什么这个由三部分组成的界面是成功的。该研究在 7 月 23 日美国化学学会杂志在线版的一篇论文中有所描述,并出现在该出版物的封面上,将推动进一步研究如何开发一种用于选择性转化 CO2的实用工业催化剂成乙醇。这些过程将导致能够回收燃烧排放的CO2并将其转化为可用化学品或燃料的技术。
研究中检查的三种组分中没有一种能够单独催化 CO2到乙醇的转化,它们也不能成对催化。但是,当三人以某种形式聚集在一起时,他们相遇的区域为碳-碳键的形成开辟了一条新途径,使 CO2转化为乙醇成为可能。关键是铯、铜和氧化锌位点之间的良好相互作用。
“在二氧化碳转化为甲醇方面有很多工作,但乙醇比甲醇有很多优势。作为燃料,乙醇更安全、更有效。但由于反应的复杂性和控制 CC 键形成的难度,它的合成非常具有挑战性,”该研究的相应研究员、布鲁克海文化学家刘平说。“我们现在知道进行转换需要什么样的配置,以及每个组件在反应过程中扮演的角色。这是一个很大的突破。”
该界面是通过在氧化锌表面上沉积微量的铜和铯而形成的。为了研究这三种材料相遇的区域,该小组转向了一种称为 X 射线光电子能谱的 X 射线技术,该技术表明 CO2的反应机制可能发生了变化加入铯后氢化。使用两种广泛使用的理论方法揭示了更多细节:“密度泛函理论”计算,一种研究材料结构的计算建模方法,以及“动力学蒙特卡罗模拟”,一种模拟反应动力学的计算机模拟。在这项工作中,该小组利用了布鲁克海文功能纳米材料中心和劳伦斯伯克利国家实验室国家能源研究科学计算中心的计算资源,这两个中心都是美国能源部科学用户设施办公室。
他们从建模中学到的一件事是铯是有源系统的重要组成部分。没有它的存在,就不能制造乙醇。此外,与铜和氧化锌的良好配合也很重要。但是还有很多东西需要学习。
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